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我校在氮化碳光催化研究领域取得新进展
时间:2021-11-11  作者:  浏览次数:  文章来源:科研处、制药工程学院

近日,化学工程技术权威期刊《Chemical Engineering Journal》(IF = 13.273)在线发表了我校制药工程学院张聪璐副教授课题组在氮化碳光催化领域最新研究成果,文章题目为“A multi-structural carbon nitride co-modified by Co, S to dramatically enhance mineralization of Bisphenol f in the photocatalysis-PMS oxidation coupling system”(10.1016/j.cej.2021.130035)。

光催化和过硫酸盐氧化法是目前高级氧化技术领域的研究热点。通常情况下,光催化反应以半导体为催化剂,但是半导体的电化学阻抗普遍较高,导致光电子无法快速迁移而与空穴复合,从而限制了材料的光催化能力。过硫酸盐氧化法是利用过硫酸盐作为氧化剂产生强氧化自由基从而降解污染物的高级氧化技术。过渡金属活化过一硫酸盐(Peroxymonosulfate,PMS)可以产生强氧化性的硫酸根自由基(SO4-∙)。但是过渡金属活化PMS后转变为高价态,且难以还原为低价态,限制了过渡金属活化PMS体系的降解能力。

近年来,有研究学者用石墨相氮化碳g−C3N4活化过硫酸盐,但由于g−C3N4的VB电位(1.40~1.57 eV)低于OH−/•OH(2.38eV),阻碍了•OH的产生。且g−C3N4层的自发团簇导致了其比表面积很低,活性位点暴露量少,影响了材料光响应性。更重要的是,g−C3N4电化学阻抗过大,限制了载流子的转移,导致空穴优先俘获光电子。这些缺点均制约了其在光催化−PMS氧化体系中的应用。

课题组采用原位一步合成法,以聚苯乙烯纳米微球为模板,对石墨相氮化碳进行造孔,增加其比表面积,提高吸附性能和活性位点暴露量,同时均匀负载Co3O4;进而利用微波硫化法,对部分Co3O4进行硫化,提高材料电导率,使光生电子迅速转移,增强材料的光催化活性,最终获得材料pg−C3N4/Co3O4/CoS。基于该材料,构建了光催化−PMS氧化耦合体系,以双酚F(BPF)为目标物研究体系的催化降解效能。该合成方法操作简单、重复性好,获得的材料形貌均一,分离性能好,具有全光谱吸收性能,解决了氮化碳材料可见光响应不高、光生电子-空穴容易复合的问题。建立的光催化−PMS氧化耦合体系,实现了光电子的快速迁移,提高了过渡金属价态转换速率,且具有优异的抗基质干扰能力和有机物矿化能力(矿化率=90.6%)。

我校2018级环境化工硕士研究生郭栋为本文第一作者,制药工程学院张聪璐副教授为本文通讯作者。

文章链接:https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.130035

图1.pg−C3N4/Co3O4/CoS制备示意图

图2.电化学阻抗(EIS)分析图

图3.密度泛函理论(DFT)计算结果图


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